本发明公开了一种磷石膏、高铁赤泥、粉煤灰和高硫铝土矿的综合处理工艺，通过以磷石膏、高铁赤泥、粉煤灰和高硫铝土矿作为主要原料，通过加以添加剂和改性剂焙烧后研磨溶出，即可得到主要含铝酸钠的溶液，用于回收铝，而沉淀残渣经浮选后即可用于生产硫酸和回收铁，从而将主要有价物质硫、硅和铝进行了有效的回收提取，开辟了磷石膏、高铁赤泥、粉煤灰和高硫铝土矿综合利用的新方向。只需要将磷石膏、高铁赤泥、粉煤灰和高硫铝土矿混合后加入改性剂和添加剂焙烧，然后溶出进行固液分离即可，固体部分和液体部分通过常规的提取工艺即可将有价物质成分进行分离提取，工艺简单，且主要反应物料都是废渣，大大降低了综合应用的成本，并且提高了磷石膏、高铁赤泥、粉煤灰和高硫铝土矿的附加值。通过焙烧使物质重组，形成主要的硅酸盐、金属硫化物和铝酸钠成分，而铝酸钠可以直接溶于水中，其他成分在固体残渣中，经过浮选后即可将主要的硫化铁分离，焙烧后制酸提铁即可，因为成分分明，易分离，大大提高了各成分的回收率，同时，由于易溶于水的成分主要为铝酸钠，其他成分很少，几乎没有，大大提高了回收的铝的纯度。