本发明提供了一种磷石膏和粉煤灰制酸联产莫来石耐火砖的方法，本发明通过将磷石膏和粉煤灰综合利用，混合添加剂和改性剂后经研磨，水磨溶出后进行固液分离，即可得到成分分明的产物，可大量消耗磷石膏和粉煤灰，减少磷石膏和粉煤灰对环境的污染；将工业废渣磷石膏、粉煤灰、添加剂和改性剂混合研磨后焙烧，再进行水磨溶出和固液分离，原料成本低廉，工艺简单，且焙烧过程形成的主要成分金属硫化物、偏铝酸盐和硅酸盐成分分明，均可单独提取回收，大大提高了磷石膏和粉煤灰的附加值；利用废料磷石膏和粉煤灰，加上添加剂和改性剂作为原料，焙烧后经过水磨溶出和固液分离就能得到成分分明的产物，焙烧过后产物中不含有机物，非常利于后期对产物各组分进行分别提取，尤其是固液分离中得到液体，几乎只含有可溶的偏铝酸钠，通入CO2气体后即可得到纯度很高的氢氧化铝，纯度可达98%以上，是制备莫来石耐火砖的良好原料；通过廉价的工业废渣磷石膏和粉煤灰，加上一定的添加剂和改性剂制得氢氧化铝的工艺简单，原料成本低廉，所得氢氧化铝的成本很低，用于生产莫来石耐火砖，可大大降低莫来石耐火砖的生产成本；通过将工业废渣磷石膏、粉煤灰、添加剂和改性剂混合研磨后焙烧，再水磨溶出后进行固液分离，再从分离出的沉淀中提取得到硫酸，生产成本低，工艺简单。