针对现有技术存在的问题及不足，本发明提供一种利用磷石膏氨法捕集二氧化碳制备高纯度碳酸钙的方法；本发明方法将磷石膏、氨水、二氧化碳反应生成的碳酸钙固体与氨水和去离子混合，并继续通入CO2，生成可溶性碳酸氢钙除去固体杂质。本发明通过一步法制备碳酸钙，工艺简单易行，成本低，得到的碳酸钙纯度高；制得的碳酸钙纯度高，可满足大多数工业原料要求，资源化利用磷石膏的同时，固定温室气体CO2，实现了“以废治废”；利用磷石膏氨法捕集CO2制备碳酸钙的方法，直接利用磷石膏作为原料，无需经过预处理的工艺，大大节约成本，整个工艺在常温常压下进行，副产硫酸铵可作为工业原料，废渣可作为水泥缓凝剂，具有极大的经济效益和社会效益；利用碳酸钙与CO2生成碳酸氢钙，加入氨水可提高碳酸钙转化为碳酸氢钙的转化率，可以除去碳酸钙中的不溶杂质，得到高纯度碳酸钙；本发明的生产工艺简单易行，能耗低，不产生污染物质，可实现规模化生产。